6 Şubat 1905’te günümüzde Berlin’e katılmış olan Charlottenburg kasabasında dünyaya geldi. Babası bir petrol şirketinde satıcı, annesi ev hanımıydı. 1913 yılında aile Köln’e taşındı. Keun, burada Mädchen-lyzeum Teschner isimli bir okula girdi. 1921 yılında ticaret okuluna başladı; stenografi ve daktilo dersleri aldı. Sekreter olarak çalışmaya başladığı sırada Köln’de oyunculuk derslerine gitti. Greifswald ve Hamburg kentlerinde sahneye çıksa da 1929 yılında oyunculuğu tamamen bıraktı ve Alfred Döblin’in tavsiyesiyle yazarlığa başladı. İlk romanı Gilgi, eine von uns (Gilgi: Bizden Biri, 1931) büyük beğeni topladı. İkinci kitabı Yalancı İpek Kız da (1932) yayımlanır yayımlanmaz çok satan bir roman oldu. Keun aynı yıl yazar ve yönetmen Johannes Tralow’la evlendi. 1933 yılında Keun’un eserleri Almanya’da yasaklandı: Kitaplarının tüm kopyaları toplatıldı ve mevcut baskılar yakıldı. Nazi rejimine uyum sağlayan kocasından uzaklaşan Keun, alkolizmini tedavi etmesi için gittiği Arnold Strauss adlı Berlinli bir Yahudi doktora âşık oldu. 1936’da “Zencilerin ve Yahudilerin peşinden git,” diyen kocasını terk ederek Belçika’ya gitti, burada iki yıl boyunca Avusturyalı romancı Joseph Roth ile birliktelik yaşadı. 1937’de Tralow’dan ayrıldı. Strauss ile ilişkisi devam ediyordu; New York’a kaçan Strauss’u ziyaret etti. Burada iki ay geçirdikten sonra Avrupa’ya, 1940’ta da Köln’e döndü ve Charlotte Tralow ismiyle yaşadı. Savaş yıllarını burada, intihar ettiğine dair yalan haberlerin de yardımıyla, gözlerden uzak geçirdi. 1950’de yayımlanan romanı Ferdinand, der Mann mit dem freundlichen Herzen (Ferdinand, Müşfik Yürekli Adam) ilgi görmedi. Keun, savaştan sonraki yıllarını alkolizmin pençesinde, yoksulluk içinde geçirdi. Scherzartikel (Şaka Konusu, 1951), Wenn wir alle gut wären (Hepimiz İyiyken, 1954) ve son romanı olacak Blühende Neurosen (Çiçekli Nevroz, 1962) belirdikleri gibi kayboldular. Keun, 1966’dan 1972’ye kadar Bonn Devlet Hastanesi’nin psikiyatri kliniğinde tedavi gördü. 1977’de Stern dergisinde yayımlanan bir makaleyle romanları tekrar keşfedildi ve yeni baskıları Keun’un para durumunu düzeltmesine yardımcı oldu. 1982 yılında akciğer kanserinden hayata gözlerini yumdu.
